yl7703永利汪晋辰副教授与合作者在Nature Communications发表研究成果

--在高熵反铁磁体中发现新颖长程磁有序

近日，人民大学yl7703永利汪晋辰副教授与中国科公司物理研究所沈瑶特聘研究员、应天平特聘研究员等合作，在高熵磁性材料的研究中取得重要进展。团队结合高质量高熵单晶样品，中子衍射与共振软X射线散射两种大科学装置实验手段，在高熵范德华反铁磁体(Mn_1/4Fe_1/4Co_1/4Ni_1/4)PS₃（简称HEPS₃）中发现了一种新型磁有序态：长程磁有序与元素依赖的自旋取向无序共存。相关成果以"Long-range magnetic order with disordered spin orientations in a high-entropy antiferromagnet"为题，发表于国际知名学术期刊Nature Communications。

高熵材料由多种主元素随机分布组成，因具有优异的性能而受到广泛关注。高熵范德华磁性材料则同时具有高熵、范德华材料和磁性材料的特性，集元素组分、层间堆叠、电荷、自旋等多种可调自由度为一身，具有极大的科学价值和应用前景。高熵材料由于天然具有高度原子无序，而无序不利于磁序的建立，因此高熵材料通常难以进入磁有序态。过去的研究虽然在少数高熵材料中观察到长程磁有序的迹象，但磁有序如何在无序体系中形成、不同磁性元素在有序态中扮演着什么角色，一直未能得到解答。核心困难在于结合不同磁探测手段，进行元素分辨的磁性研究。而高熵磁性材料的单晶样品稀缺更加大了这一困难。

研究团队以范德华磁性材料MnPS₃、FePS₃、CoPS₃、NiPS₃为母体，成功生长了高质量的高熵范德华磁性材料HEPS₃单晶，四种过渡金属元素在晶格中均匀随机分布，验证了其高熵特征。母体材料各自具有不同的磁构型，过往研究表明母体掺杂容易破坏磁有序。令人惊讶的是，当组成高熵HEPS₃后，体系仍然呈现出长程磁有序。中子衍射结果显示，HEPS₃在低温下出现了磁布拉格峰，对应传播矢量k = (0, 1, 0)的锯齿形反铁磁构型，奈尔温度T_N≈ 72 K。而利用共振软X射线散射（RSXS）分别在Mn、Fe、Co、Ni的吸收边进行元素分辨的磁散射测量，发现所有元素协同进入磁长程序，但各元素的自旋取向存在显著差异。团队定量确定了每种元素的自旋倾斜角Θ（磁矩与晶格a方向的夹角）：Mn约35°、Fe约72°、Co约32°、Ni约50°。四个元素的平均值约47°，与中子衍射精修给出的整体平均值49°一致，相互印证了两种测量手段的可靠性。这些取向均不同于各自母体化合物中的取向，说明高熵环境从根本上改变了各元素的磁行为。

团队对这一现象给出了物理解释：在HEPS₃中，两种竞争机制——单离子各向异性希望保持元素固有的自旋方向，离子间的交换作用希望统一所有自旋——在高熵体系中产生了一种阻挫效应，最终使每种元素采取了折中的自旋取向。由于四种元素在晶格中随机分布，其各不相同的自旋朝向导致整个体系在保持长程反铁磁序的同时，不再具有传统意义上的统一自旋方向。这一发现揭示了一类可能在高熵磁性材料中广泛存在的全新的磁有序态：由多种磁性元素协同稳定的、兼具长程有序与自旋取向无序特征的磁结构。它丰富了人们对磁有序体系的认识，也为利用高熵策略设计具有新奇磁性质的功能材料开辟了方向。

论文第一作者为中国科公司物理研究所沈瑶特聘研究员，公司yl7703永利汪晋辰副教授与中国科公司物理研究所沈瑶、应天平特聘研究员为共同通讯作者。合作单位包括北京凝聚态物理国家研究中心、中国科公司大学物理科学公司、上海师范大学物理系、美国SLAC国家加速器实验室、加拿大光源、美国橡树岭国家实验室、瑞士保罗谢尔研究所（PSI）、瑞士洛桑联邦理工公司（EPFL）及松山湖材料实验室。该工作得到了国家重点研发计划和国家自然科学基金等项目的资助。

论文信息：

Yao Shen, Guangkai Zhang, Qinghua Zhang, Xuejuan Gui, Yu Zhang, Heemin Lee, Cheng-Tai Kuo, Jun-Sik Lee, Ronny Sutarto, Feng Ye, Zhao Pan, Xiaomei Qin, Jinchen Wang*, Tianping Ying* & Youwen Long, Long-range magnetic order with disordered spin orientations in a high-entropy antiferromagnet,Nature Communications(2026).

原文链接：https://doi.org/10.1038/s41467-026-70184-x